Propriedades estruturais e magnéticas de filmes finos de Ga2O3
Resumo
Resumo: Este trabalho foi motivado pelo intuito de desenvolver filmes finos de óxido de gálio em fase gama (y-Ga2O3), que foram crescidos em substratos comerciais de safira monocristalinos orientados cortados e polidos ao longo de planos cristalográficos específicos. Os filmes de gálio foram depositados à temperatura ambiente usando a técnica de evaporação por feixe de elétrons em uma câmara de vácuo e posteriormente tratados termicamente a 600 oC sob diferentes pressões parciais de oxigênio. De acordo com as análises de microscopia eletrônica de varredura e microscopia de força atômica, os filmes crescidos sobre os substratos de safira apresentaram recobrimentos uniformes com a morfologia de superfície granular. Análises de difração de raios X revelaram a formação de filmes cristalinos de óxido de gálio em substratos de safira após tratamentos térmicos a 600 °C durante 30 minutos sob pressões parciais de oxigênio entre 1 MPa e 8 MPa. Estas análises revelam a formação de y-Ga2O3-x (0,4 < x < 0,6) com planos cristalinos (001) inclinados (menos de ± 0,2 graus) em relação à direção [001] de corte dos substratos de safira. Análises de espectroscopia Raman indicam que os filmes crescidos sobre substratos de safira são quimicamente desordenados e não possuem evidência da coexistência com outros politipos cristalinos de Ga2O3. O método de preparação e as condições de tratamento térmico permitem o controle da estequiometria do oxigênio nos filmes que passam a apresentar um comportamento semelhante ao ferromagnético à temperatura ambiente. Apesar dos valores medidos de magnetização de saturação não apresentarem uma correlação direta com a estequiometria de oxigênio dos filmes, a presença de vacâncias de oxigênio e defeitos é provavelmente a origem do comportamento magnético não convencional. Irreversibilidades magnéticas observadas em medidas de magnetização realizadas usando protocolos de resfriamento com e sem campo magnético aplicado, indicam a presença de arranjos de momentos magnéticos cuja ordenação magnética provavelmente não é colinear. Os resultados teóricos e experimentais disponíveis na literatura corroboram com a interpretação de que as vacâncias de oxigênio e defeitos são a principal causa do ferromagnetismo à temperatura ambiente. Todos os filmes apresentam comportamento magnético com baixa remanência e pequena coercividade à temperatura ambiente, exibindo remanências entre 7% e 20% da magnetização de saturação, enquanto os momentos magnéticos saturados são estimados em 0,43 e 1,24 Bohr-magnéton por vacância de oxigênio. Abstract: Gamma-phase gallium oxide (y-Ga2O3) thin films were grown by electron evaporation on commercial monocrystalline substrates of sapphire and silicon which are cut and polished along the specific crystallographic planes. The gallium films were deposited at room temperature using the electron-beam evaporation technique in a vacuum chamber which are subsequently thermal treated at 600 oC under different oxygen partial pressures. According to the analysis of scanning electron microscopy and atomic force microscopy, all films grown on the sapphire substrates exhibit uniform coverage with granular surface morphology. X-ray diffraction analysis reveals formation of crystalline gallium oxide films on sapphire substrates after thermal treatments at 600 °C during 30 minutes under partial pressures of oxygen between 1 mPa and 8 mPa. The analysis reveals the formation of y-Ga2O3-x (0.4 < x < 0.6) with crystalline planes (001) slightly tilted (less than ± 0.2 degrees) in relation to the [001] crystallographic direction of the c-cut sapphire substrates. Raman spectroscopy analyzes reveal that the films grown on sapphire substrates are chemically disordered, but without evidence of coexistence with other Ga2O3 polytypes. The preparation method and the heat treatment conditions allow a control of the oxygen stoichiometry in the films that start to exhibit a behavior similar to the ferromagnetic at room temperature. Although the measured values of saturation magnetization do not show a direct correlation with the oxygen stoichiometry of the films, the presence of oxygen vacancies and defects is presumably the origin of the unconventional ferromagnetic behavior. Magnetic irreversibilities observed in magnetization measurements performed using field-cooling and zero-field cooling magnetization protocols, indicate the presence of arrays of magnetic moments whose magnetic ordering is probably not collinear. The theoretical and experimental results available in the literature corroborate the assumptions that oxygen vacancies and defects are the main cause of the unexpected room temperature ferromagnetism. All films exhibit magnetic behavior with low remanence and small coercivity at room temperature. Whereas remanences are between 7% and 20% of the saturation magnetization, saturated magnetic moments are estimated at 0.43 and 1.24 Bohr-magneton per oxygen vacancy.
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