Propriedades estruturais e magnéticas de filmes finos e de nanomembranas microfabricadas de ligas Ni-Mn-Ga

Abstract

Resumo: Neste Trabalho são descritos diversos tipos de análises morfológicas, composicionais,estruturaise magnéticas de filmes finos de espessura nanométrica de ligas Ni-Mn-Gaferromagnéticaspreparadas pela técnica de epitaxia de feixe molecular sobre substratos comerciais de GaAs(111)Be InAlAs/AlAs/GaAs(001), além de nanomembranas desses filmes obtidas por processos demicrofabricação usando técnicas de litografia. As ligas Ni-Mn-Ga estudadas possuemestequiometrias onde as proporções Ni:Mn:Ga foram mantidas próximas de 2:1:1 e 1: 1:1. A Análisecomposicional dos filmes finos e o monitoramento da evolução da morfologia foi realizada insitu por espectroscopia de fotoelétrons e de difração de elétrons de alta energia refletidos, respectivamente. Em casos específicos a análise composicional foi realizada ex situ. A investigação da estrutura cristalina foi realizada ex situ por difração de raios X e microscopia eletrônicade transmissão. A morfologia dos filmes foi estudada por microscopia de força atõmicae microscopia eletrônica de varredura. Sobre os substratos de GaAs(111) foram estudados filmesfinos com três estequiometrias. A primeira delas é a liga (Ni,Mu)2 do com espessura estimadaem 10 nm. Esses filmes apresentam estrutura cristalina hexagonal com razão c/a = 1,27. Asrelações de epitaxia entre a liga e o GaA (111) encontradas no plano e fora do plano dos filmes foram(110)(Ni,Mu)2 a (1Í0) GaAse (0002)(Ni,Mu)2 (0002)NaAs. A temperaturaambiente, os filmes são ferromagnéticos com alta anisotropia de magnetização de saturação Msabaixo de 50 K. A segunda composição sobre GaAs(111) é a ligaNi1,92 1,16 0,92, que apresenta estrutura cristalina cúbica com parâmetro de rede a=5,88Â e são altamente texturizadana direção [110], satisfazendo assim a relação (110)Ni1,92Mu j{õ 0,92t (110)GaAs. Essesfilmes finos são ferromagnéticos a temperatura ambiente com Fp 450a e transformaçãomartensítica +M 180a, sendo também observada anomalia na magnetização nas medidasMxT o que sugere a transformação pré-martensítica com Tp 285a. Filmes finos da ligaN 2.8 0.6 •.6 com 40 nm foram crescidos sobre GaAs (111)e GaAs (001). Esses filmesapresentam estrutura cristalina tetragonal e caráter policristalino com razão c/a iguala 1,90e 2,01 para os substratos de GaAs (111)e GaAs(001), respectivamente. A temperatura ambiente os filmes finos apresentam fraco comportamento ferromagnético com temperatura de CurieFp em torno de 320 K. Foi observado que a temperatura de transição martensítica EM coincidecom a temperatura de Curie e a anisotropia magnetocristalina é forte à 10 K. Os filmes crescidossobre InAlAs/AlAs/GaAs(001)com 30 nm de espessura foram submetidos ao processo de litografia e remoção seletiva da camada de sacrifício de AlAs, obtendo-se assim membranas comespessura nanométrica que se enrolam conforme o grau de tensão mecânica residual, formandorolos com diâmetro de 5 [Mi]m e comprimento de alguns milímetros (limitado apenas pelo tamanho da amostra). A caracterização estrutural por microscopia eletrônica de transmissão mostrouque após a formação das membranas ocorre a relaxação da estrutura cristalina ocasionando adiminuição dos parâmetros de rede. A caracterização magnética das nanomembranas mostrouque a anisotropia magnetocristalina, antes forte nos filmes finos, desaparece devido ao efeito derelaxação da tensão residual dos filmes. Além do interesse científico das propriedades e comportamentos físicos dessas ligas ferromagnéticas na escala nanométrica, os resultados obtidosestabelecem bases concretas para o desenvolvimento de nanodispositivos sensores e atuadorescom funcionalidades termomagnéticas e magnetomecànicos com geometria bi e tridimensional.

Abstract: In this thesis we studied thin films of Ni-Mn-Ga based alloys in three different compositions grown on GaAs(111)and InAlAs/AlAs/GaAs(001) substrates by molecular beam epitaxy. Moreover, rolled- up nanomembranes ofNi-Mn-Ga thin films were microfabricated onGaAs(001) using lithograph methods and subsequently released by etching. Standard ex situinvestigations for both, thin films and rolled-up structures, were performed by X-ray diffraction, transmission electron microscopy, atomic force microscopy and vibrating sample magnetometer. In site characterization was carried out by reflection high-energy electron diffraction during the substrate preparation and thin films growth and post-growth by X-ray photoelectron spectroscopy. The first alloy studied was (Ni,Mn)2 ri/GaAs(111) 10 nm filmthickness. Structural characterization show hexagonal crystalline structure and c/a ratio of1,27. Beside that, in-plane and out-of-plane epitaxial relationship are (110)(Nt,Mn)2 @ (110)GaAs and(0002)(Ni,Mn)2 Ö(0002)GaAs, respectively. Thin films are ferromagnetic atroom temperature, exhibiting anomalous saturation magnetization below 50 K. Increasing Niconcentration, the second composition examined was NiJg f*1,2 •0,9 Structural investigations show high (110)-textured thin films with martensite structure (L2 ) at room temperature and lattice constanta = 5.88 Â. In addition, epitaxial relationship out-of-plane it is(110)N i,Mn1,2 0,9'(110)GaAs. Magnetic characterization shows weak magnetic behaviorat room temperature and Curie temperature of 450 K, suggesting martensitic transformationat 180 K, which were estimated from FC-ZFC magnetization. Ni rich N 2.8 0.6 6 thinfilms were grown on GaAs(111)and GaAs(100) with thickness of 40 nm. X-ray diffractionand transmission electron microscopy revel polycrystalline thin films indicating c/n ratio of1.90 and 2.01 for films grown on both substrates, e.g GaAs (111) and GaAs(001), respectively. At room temperature thin films exhibit weak hysteresis loops with Curie temperatureof 320 K. An interesting result is simultaneous occurrence of first-order martensite transformation and paramagnetic/ferromagnetic transition( 320 K). In the last chapter is shown therolled-up structures prepared on InAlAs/AlAs/GaAs(001) from ferromagnetic thin films with30 nm ofthickness. Morphological analysis showrolled-up structures with a typical diameterof5 ym. After roll-up compressive relaxation takes place decreasing the lattice parameters aand c. Magnetic behavior it is drastically affected by crystalline structure evolution. The hysteresis loops in-plane fit with theout-of-plane loop showing low magnetocrystalline anisotropyafter the nanomembranes roll-up into tubular geometry.