Estudo das propriedades de adsorção de CO2 em nanoscrolls de carbono por simulação computacional atomística

Abstract

Resumo: Nanoscrolls são um grupo de nanoestruturas formadas pelo enrolamento de qualquer material bidimensional em uma forma cilíndrica, mantendo as extremidades abertas [1]. Alguns nanoscrolls de carbono demonstram alta performance como sorventes sólidos de C 02 gerado em combustões, e o espaçamento entre camadas do nanoscroll parece ter influência sobre suas propriedades de adsorção [2]. Assim, como forma de promover a aplicação e desenvolvimento das ferramentas computacionais disponíveis para estudos de adsorção em nanomateriais porosos, este trabalho consiste na utilização de softwares-livres (open-source [3, 4]) na investigação do desempenho de nanoscrolls de carbono feitos a partir de três materiais bidimensionais (grafeno, grafino-a e grafidino-a [5, 6, 7]) na tarefa de armazenar gás de C 0 2 por mecanismos de adsorção física. Técnicas de GCMC (Grão Canônico Monte Cario) e MD (Dinâmica Molecular) são empregadas no cálculo da capacidade de retenção destas estruturas. O efeito do espaçamento entre camadas do nanoscroll na adsorção é investigado, assim como da relevância da topologia do material do qual o nanoscroll é feito. O estudo trata também do efeito que a temperatura tem sobre o processo e como é utilizada para possibilitar ciclos de adsorção utilizando o mesmo material. O trabalho apresentado nesta dissertação tem o objetivo de desenvolver uma metodologia computacional para estudos gerais de adsorção (baseada em ferramentas disponíveis), e a aplica no estudo do uso de sólidos para captura de C 0 2 atmosférico, que é um gás do efeito estufa. Os resultados mostram que o nanoscroll de grafeno obtém maior capacidade de retenção de C 02 para pressões até 1 atm, porém para pressões até 20 atm o grafidino-a obtém valores muito maiores. Além disso, foi visualizado que o espaçamento entre camadas de 7,3 Á para o grafeno maximiza a adsorção, e que para espaçamentos de 5 Á neste material a adsorção não é possível. O mesmo não ocorre para os outros materiais, pois a adsorção pode ser realizada dentro dos poros formados poelos anéis hexagonais de carbono, com o grafino-a obtendo as maiores capacidades de retenção para nanoscrolls com espaçamento de 5 Á e pressões até 1 atm. Comparando com outros materiais utilizados na captura de C 0 2 como o Mg-MOF-74 [8], os nanoscrolls obtém resultados competitivos.

Abstract: Nanoscrolls are a group of nanosctuctures created by rolling-up any bidimentional material into a cilinder, keeping open extremities [1]. Some carbon nanoscrolls have shown high performance as solid sorbents of ppost-combustion C 02, and the interlayer spacing seem to have influence over the adsortion properties [2]. Therefore, aiming to promote aplication and further development of available tool for studies onto adsorption in porous nanomaterials, this work consists of the utilization of open-source software [3, 4] on the investigation of the C 02 physical adsorption on carbon nanoscrolls made out of three bidimentional materiais (graphene, a-graphyne and a-graphdiyne [5, 6, 7]). GCMC (Gran Canonical Monte Cario) and MD (Molecular Dynamics) thechniques are employed for uptake capacity calculation of these structures. Interlayer spacing’s influence over adsorption properties is investigated, alongside the relevance of the nanoscroll materiais’ topologies. Also, the study covers the effect of temperature over the process, and how it is used to allow adsorption cycles for the same material. The work presented on this dissertation has the objective of developing a computational methodology (based on available tools) for general adsorption studies, and aplies it to the study of solid sorbents of C 02, which is a greenhouse gas. Results show thet the graphene nanoscroll achieves the highest uptake capacities for pressures up to 1 atm, but a-graphdiyne has the highest values for pressures up to 20 atm. Also, 7.3 Á interlayer spacing has shown, for graphene, to maximize adsorption, and for 5 À interlayer spacing adsorption is not possible in this material. The same has not been observed for the other materiais, as gás is able to adsorpt inside the pores generate by the hexagonal carbon rings, with a-graphyne reaching the highest uptake capacities for 5 À interlayer and pressures up to 1 atm. Comparing to benchmark materiais on C 0 2 capture such as Mg-MOF-74 [8], nanoscrolls have competitive results