Caracterização e modelagem de bionanocompósitos para separação de CO2 no processamento de gás natural utilizando técnicas de aprendizagem de máquina

Abstract

Resumo: O presente estudo teve como objetivo aplicar a aprendizagem de máquina na predição de propriedades relevantes de bionanocompósitos (álcool polivinílico e celulose nanofibriladas) e da nanocelulose. Esses bionanocompósitos podem ser utilizados na separação de gases através de membranas, logo, o foco da aplicação da pesquisa está relacionado ao uso destes materiais na separação de CO2 no processamento de gás natural, relevante operação unitária para evitar emissões de gases de efeito estufa na atmosfera, manter boas condições dos equipamentos e tubulações das plataformas e gasodutos e promover a qualidade do gás natural produzido. Foram aplicados dois tipos de algoritmos para as predições: florestas randômicas e redes neurais. Das propriedades das nanoceluloses, predisseram-se a razão de aspecto e o rendimento de nanofibrilação. O primeiro é uma importante característica morfológica e que pode ter efeitos na determinação de propriedades mecânicas e de permeação dos bionanocompósitos, enquanto o segundo é um parâmetro que relaciona o grau de nanofibrilação das fibras da matéria-prima inicial. Os modelos gerados foram muito satisfatórios em termos de desempenho e utilizaram como variáveis de entrada algumas características químicas da matéria-prima, parâmetros do processo de pré-tratamento e nanofibrilação ou propriedades finais da nanocelulose. Para a razão de aspecto, destacou-se o algoritmo de floresta randômica, que alcançou um R² de 0,919 e um erro absoluto médio de 9,05 para predição dos dados de teste. Já para o modelo de rendimento de nanofibrilação, o modelo que obteve o melhor desempenho foi a rede neural, com um R² de 0,943 e um erro absoluto médio de 0,009 para o mesmo tipo de subconjunto. Das propriedades envolvendo a separação de gases, geraram-se modelos que predisseram a permeança de CO2 e seletividade CO2/CH4 a partir de propriedades relacionadas à membrana e ao processo, como razão de aspecto e concentração de nanocelulose no compósito e pressão e umidade relativa dos gases de entrada. Para as duas propriedades, o melhor modelo foi a rede neural. No caso da permeança, obtiveramse um R² de 0,859 e um erro absoluto médio de 0,0179 e, no caso da seletividade, um R² de 0,907 e um erro absoluto médio de 2,096, todos para o caso de predição de dados não vistos durante o treinamento dos modelos. Desta maneira, constatou-se a viabilidade de aplicação de técnicas de inteligência artificial na predição de propriedades relevantes de materiais e membranas, gerando modelos com capacidades preditivas muito boas mesmo na presença de uma quantidade limitada de dados experimentais. Ademais, foi possível compreender a influência, a nível preditivo, das variáveis de entrada estudadas na predição da variável de saída de interesse.

Abstract: The present study aimed at the application of machine learning in the prediction of relevant bionanocomposites (specifically polyvinyl alcohol and nanofibrillated cellulose composites) and nanocellulose properties. These bionanocomposites could be used in membrane gas separation operations. Thus, the focus here is related to the use of these materials in the separation of CO2 from methane in natural gas processing. Separating CO2 from natural gas is an extremely important unit operation in the oil and gas industry, in order to avoid greenhouse gas emissions, maintain equipment and lines in good conditions and improve the natural gas quality. Two types of machine learning algorithms were investigated: random forests and artificial neural networks. The nanocellulose properties predicted were aspect ratio and yield of nanofibrillation. The former is an important morphological characteristic that can affect the mechanical and permeation performances of the bionanocomposites, while the latter is a parameter that relates the degree of nanofibrillation in comparison to the original raw-material's fibers. The generated models for these outputs were very satisfactory in terms of prediction capacity. The input variables considered englobed some raw material chemical characteristics, pretreatment and nanofibrillation step process parameters, as well as final nanocellulose properties. For the aspect ratio, the random forest model got the best results, with a R² score of 0,919 and a mean absolute error of 9,05, both metrics for the prediction of test data. As for the yield of nanofibrillation, the neural network was the top model, presenting a R² of 0,943 and a mean absolute error of 0,9 percentual points for the test subset as well. In relation to the properties involving the separation of gases, CO2 permeance and CO2/CH4 selectivity were the outputs of interest evaluated. The inputs considered were related to membrane/material features as well as process parameters, such as nanocellulose aspect ratio and concentration in the composite, in addition to pressure and relative humidity of the gases. For both properties, the best model was the neural network. In the case of permeance, a R² score of 0,859 and a mean absolute error of 0,0179 were achieved, while for the selectivity a R² of 0,907 and a mean absolute error of 2,096 were obtained. These metrics are all related to the prediction of data unseen by the model during the training step. Therefore, the application of artificial intelligence techniques was found to be viable for the prediction of relevant material and membrane properties. Models with very good prediction abilities were generated, regardless the limitation in respect to the number of experimental data available for use. Furthermore, it was possible to comprehend the influence, in a predictive level, that the input variables investigated in this study had over the outputs of interest.