Colisões elásticas de elétrons de baixa energia por sistemas em fase gasosa e fase líquida

Abstract

Resumo: Apresentamos o espectro de ressonâncias oriundos da colisão elástica de elétrons de baixa energia com sistemas moleculares em fase gasosa e fase líquida. Para os alvos moleculares em fase gasosa os espectros de ressonâncias foram obtidos por meio de cálculos de espalhamento elástico na aproximação de núcleos fixos, na geometria de equilíbrio do alvo efetuados com o método multicanal de Schwinger implementado com pseudopotenciais. Foram alvo de estudo a molécula de tolueno e os três isômeros de xileno em fase gasosa. Para os quatro sistemas foram identificadas de três ressonâncias de forma . Por comparar as seções de choque de espalhamento das moléculas de benzeno, tolueno e xileno investigamos o efeito de metilação de anéis aromáticos. COmparando as seções de choque dos isômeros de xileno entre si, investigamos o efeito isômero e identificamos diferentes tempos de vida para o aprisionamento do elétron nos orbitais das moléculas. Para os alvos moleculares em fase líquida elaboramos um protocolo de estudo para tais sistemas. A descrição da fase líquida é feita através de simulações clássicas de Monte Carlo. As configurações geradas nas simulações são selecionadas apropriadamente de acordo com características geométricas e caráter doador/aceitador das moléculas de água nas ligações de hidrogênio com o soluto. As configurações representativas do sistema em fase líquida (sistemas microssolvatados) são utilizadas em cálculos de espalhamento afim de obter o espectro de ressonâncias de tais sistemas e desta forma identificar o efeito da microssolvatação em ressonâncias de forma do tipo e . Foram estudadas as moléculas de furano, pirimidina e diclorometano em meio aquoso. Para a molécula de furano apresentamos cálculos de espalhamento para complexos formados por uma molécula de água e uma molécula de furano. As ressonâncias de forma deste sistema são estabilizadas quando a água tem papel de doadora de prótons nas ligações de hidrogênio e desestabilizadas no caso contrário. Em contrapartida as ressonâncias parecem sempre se estabilizarem. Apresentamos cálculos de espalhamento por complexos de pirimidina com uma e duas águas. Para tais sistemas os resultados teóricos apontam para a supressão da primeira ressonância da pirimidina nos complexos com água. Para o diclorometano investigamos o efeito da microssolvatação em ressonâncias de forma do tipo . Estas ressonâncias podem estabilizar ou desestabilizar independente do papel da água na ligação de hidrogênio. Propõem-se para este sistema um esquema de polarização onde permitimos somente excitações virtuais soluto-soluto, este esquema se mostrou eficiente na descrição da polarização de tais sistemas. Palavras-chave: elétrons, espalhamento elástico, método multicanal de Schwinger, microssolvatação

Abstract: We present the resonance spectra from low energy electron collisions by molecular targets in both gas and liquid phase. For the molecular targets in gas phase the resonance spectra were obtained by scattering calculations within fixed nuclei approximation in the equilibrium geometry of the target performed with the Schwinger multichannel method implemented with pseudopotentials. We studied the molecule of toluene and the three Xylene isomers in the gas phase. For the four molecular targets we identify three shape resonances. By comparing the integral cross sections of benzene, toluene and xylene we investigated the metilation effect of aromatic rings in the elctron-molecule colision. By comparing the integral cross section of three xylenes we identify diferent life times for the electron attachment into molecular orbitals. For the molecular targets in liquid phase we propose a protocol to study such targets. The liquid phase is described by classical Monte Carlo simulations. The configurations generated provided by simulation are approperly selected acorrding geometric criteria and by the donor/acceptor character role played by the water molecules in the hydrogen bonds. The representative configurations of the liquid phase were used in the scattering calculation in order to obtain the resonance spectra of such targets to identify the effect of the microsolvation in and shape ressonances. We studied furan, pyrimidine and dichlorine methane in aqueous media. For the furan molecule we present the scattering calculations by the complex formed by one furan molecule and one water molecule. The shape resonance of this target is stabilized when water molecule plays proton donor role in the hydrogen bonds and its destabilized otherwise. In the other hand the _shape ressonances seems to aways stabilize. We present scattering calculations by pyrimidine complexes containing one and two water molecules. For such targets the theoretical results point to the suppression of the first ressonance of pyrimidine in the hydrateted complexes. For the dichlorine methane we investigated in particulary the microsolvation effect in the shape ressonances. This ressonances can both stabilize or destabilize independently of the role played by water molecules in the hidrogen bond. It is proposed a polarization scheme for this kind of molecular targets, where we only allowed virtual excitations solute-solute type. It is proposed a polarization scheme for this kind of molecular targets, where we only allowed virtual excitations solute-solute type. this procedure shows effective to describe the polarization effect in such targets. Keywords: electron, elastic scattering,Schwinger multichannel method, microssolvation